Los materiales del sistema ternario Al-Ni-Ce tienen un potencial de aplicación prometedor en la fabricación aditiva, y el estudio sistemático de los compuestos intermetálicos (IMCs) de Al-Ni-Ce es una parte importante del diseño y desarrollo del rendimiento de las aleaciones de Al-Ni-Ce. En este artículo, se estudian las propiedades mecánicas y electrónicas de siete IMCs principales de Al-Ni-Ce utilizando cálculos de primeros principios, y se discuten las diferencias en sus propiedades mecánicas. La entalpía de formación y la energía de cohesión de los IMCs de Al-Ni-Ce mostraron que Ce4Al23Ni6 tenía la mayor entalpía de formación y energía de cohesión, que fueron -49.57 kJ/mol y -4.47 kJ/mol, respectivamente. Esto demostró que todos los IMCs de Al-Ni-Ce tenían una excelente estabilidad termodinámica. El cálculo del módulo elástico de los IMCs de Al-Ni-Ce mostró que el módulo de Young de CeAl3Ni2 fue el mayor con 178.15 GPa, el módulo volumétrico de CeAlNi4 fue el mayor con 125.78 GPa, y el módulo de corte de CeAlNi2 fue el mayor con 62.53 GPa. Esto probó que entre los IMCs de Al-Ni-Ce, CeAl3Ni2 tenía la mayor rigidez, CeAlNi4 tenía la mayor resistencia a la deformación uniforme, y CeAl3Ni2 tenía la mayor resistencia a la deformación plástica. Se analizó la densidad de estados electrónicos de los IMCs de Al-Ni-Ce, y los resultados mostraron que los principales tipos de enlace de los IMCs de Al-Ni-Ce eran enlaces metálicos y covalentes. Este trabajo puede proporcionar una base teórica para el diseño y desarrollo de materiales del sistema ternario Al-Ni-Ce.