La contradicción entre la resistencia y la ductilidad limita la aplicación de aleaciones de alta entropía (HEAs). Para mejorar simultáneamente la resistencia y la ductilidad de las HEAs, se propuso y aplicó el tratamiento criogénico en este artículo. Se seleccionó la HEA Al0.6CrFe2Ni2 con estructura de doble fase como material experimental para el tratamiento criogénico. Se analizaron en detalle la microestructura y las propiedades mecánicas de la HEA en estado fundido y tratado criogénicamente. Los resultados mostraron que el tamaño de grano del cristal equiaxial en la aleación disminuyó continuamente al prolongar el tiempo de tratamiento criogénico, y el valor promedio fue de 44.6 m para la HEA tratada criogénicamente al cabo de 48 h, lo que fue un 46.5% menor que el de la aleación fundida. Sin embargo, el número y el tamaño de las nanofases esféricas ordenadas de estructura cúbica centrada en el cuerpo (B2) incrustadas en la región inter-dendrítica de estructura cúbica centrada en el cuerpo (BCC) aumentaron continuamente al extender el tiempo de tratamiento criogénico. El tratamiento criogénico también activó más sistemas de deslizamiento, ocurrió deslizamiento cruzado en la aleación y se encontraron una gran cantidad de fallas de apilamiento en la microestructura de microscopía electrónica de transmisión (TEM) para la aleación que fue sometida a un largo tiempo de tratamiento criogénico. La resistencia al rendimiento de la HEA Al0.6CrFe2Ni2 aumentó gradualmente con el aumento del tiempo de tratamiento criogénico, y la resistencia al rendimiento máxima de la aleación tratada criogénicamente durante 48 h fue de 390 MPa, lo que fue un 39.3% mayor que la de la aleación fundida. Este aumento en las propiedades mecánicas después del tratamiento criogénico se atribuyó al refinamiento de los granos y a la gran precipitación de nanofases, así como a la aparición de deslizamientos cruzados y fallas de apilamiento causadas por el tratamiento criogénico.