Hasta ahora, ha habido opiniones extremadamente contradictorias y resultados inadecuados sobre la segregación superficial en nanopartículas binarias de platino-paladio (Pt-Pd), incluidos los problemas relacionados con la segregación de componentes, así como las dependencias de tamaño y temperatura de la segregación. Teniendo en cuenta tal situación, investigamos la segregación superficial en nanopartículas de Pt-Pd combinando simulaciones atomísticas (dinámica molecular) y termodinámicas. Para los experimentos de dinámica molecular, se empleó el conocido programa LAMMPS y el método de átomos incrustados. En el transcurso de las simulaciones atomísticas, se utilizaron dos conjuntos diferentes de parametrizaciones para los potenciales de interacción interatómica Pt-Pt, Pd-Pd y Pt-Pd. La simulación termodinámica se basó en la resolución de la ecuación de Butler mediante varias aproximaciones sucesivas. Los resultados obtenidos a través de la simulación atomística y la simulación termodinámica sobre la base de la ecuación de Butler se compararon entre sí, así como con predicciones basadas en la ecuación de Langmuir-McLean y algunos datos experimentales. Ambos métodos de simulación (atomístico y termodinámico) predijeron la segregación superficial de Pd, que disminuye con el tamaño de la nanopartícula y con el aumento de la temperatura. Nuestros resultados de simulación no confirman las predicciones de algunos autores sobre la inversión de la segregación superficial, es decir, la reversión de la segregación superficial de Pd a la segregación superficial de Pt al disminuir el tamaño de la nanopartícula.