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Effect of the presence of CuOx on the catalytic behavior of bimetallic Au-Cu catalyst supported on Ce-Zr mixed oxide in CO preferential oxidationInfluencia de la presencia de CuOx sobre el comportamiento catalítico de un catalizador bimetálico Au-Cu soportado en óxido mixto Ce-Zr en la oxidación preferencial de CO

Resumen

la oxidación preferencial de CO (CO-PROX). Se prepararon seis materiales catalíticos: (1) el soporte (CeZr); los catalizadores monometálicos que fueron (2) oro (Au/CeZr), (3) cobre impregnado (CuOx/CeZr) y (4) cobre incorporado (CuCeZr); y los catalizadores bimetálicos que fueron (5) óxido de cobre impregnado y oro (Au-CuOx/CeZr), y (6) oro y cobre incorporado (Au/CuCeZr). Los catalizadores se evaluaron en el CO-PROX en un rango de temperaturas de 30-300°C y presión atmosférica, donde el Au-CuOx/CeZr mostró el mejor desempeño catalítico. Se evaluó la influencia de CO2 y H2O en la mezcla de alimento sobre el desempeño del catalizador Au-CuOx/CeZr, donde se observó un efecto inhibitorio del CO2, mientras que la presencia del agua mejoró el desempeño. Adicionalmente, se evaluó la estabilidad catalítica, la cual alcanzó conversiones de CO de 93% con una selectividad de 90%, durante 118 h. Los materiales catalíticos se caracterizaron por DRX, presentando en todos los casos la estructura fluorita cúbica. Las pruebas de adsorción y desorción de N2 mostraron que los materiales sintetizados eran mesoporosos. Los ensayos de TPR-H2, mostraron que la presencia de la fase activa incrementó la reducibilidad de Ce4+ a Ce3+. Los picos de reducción del catalizador de oro se presentaron a temperaturas más bajas con respecto al catalizador de cobre, lo cual se relaciona con el fenómeno spillover para el hidrógeno. Finalmente, las muestras se analizaron por SEM y TEM, las cuales confirmaron la formación de nanopartículas con un diámetro alrededor de 4nm.

Introducción

Las pilas de combustible de membrana de intercambio de protones (PEMFC) son muy interesantes en aplicaciones portátiles, ya que generan energía a partir del hidrógeno con una alta eficiencia, emisiones reducidas y respuestas rápidas a los cambios de carga (Salemme, Menna, Simeone y Volpicelli, 2010). La producción de H2 para las PEMFC suele realizarse mediante procesos de varios pasos que incluyen el reformado catalítico de hidrocarburos o hidrocarburos oxigenados, seguido de la reacción de cambio de gas a agua (WGS) (Martínez-Arias, Hungría y Munuera, 2006). Sin embargo, la corriente de gas obtenida en estos procesos contiene, en la mayoría de los casos, pequeñas cantidades de CO y H2O. Las PEMFC tienen una baja tolerancia al CO (10 ppm), debido al envenenamiento por adsorción de CO en el ánodo de Pt de la celda. Por esta razón y por el efecto sobre la cinética de oxidación, existe una limitación para ampliar su uso (Cheng et al., 2007; Choudhary y Goodman, 2002; Ko et al., 2006).

Se han descrito varios métodos para la eliminación del monóxido de carbono de la corriente de reformado con vapor, como la oxidación preferencial del CO (CO-PROX), la metanización selectiva del CO y la difusión selectiva a través de membranas (Haryanto, Fernando, Murali y Adhikari, 2005; Manzolini y Tosti, 2008; Ocampo, Louis y Roger, 2009).

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Información del documento

  • Titulo:Effect of the presence of CuOx on the catalytic behavior of bimetallic Au-Cu catalyst supported on Ce-Zr mixed oxide in CO preferential oxidation
  • Autor:Arevalo, Juan David; Córdoba, Luis Fernando; Vargas, Julio César
  • Tipo:Artículo
  • Año:2019
  • Idioma:Inglés
  • Editor:Universidad Nacional de Colombia
  • Materias:Óxidos metálicos Oxidación Nanopartículas Metales preciosos Metales
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