Para desarrollar una puzolana más reactiva para materiales cementosos suplementarios (SCMs), se investigó la co-calcificación de caolinita y piedra caliza por su contribución a la hidratación del cemento mezclado. La caolinita (con ~50% en peso de impurezas de cuarzo) se calcinó a 700 grados C, y una mezcla de caolinita y piedra caliza se calcinó a 800 grados C. Estos SCMs activados se añadieron al cemento Portland ordinario (OPC), reemplazando aproximadamente el 30% en peso del OPC. La resistencia a la compresión de estas muestras de pasta de cemento mezclado se midió después de 28 y 90 días, mientras que los productos de hidratación y el desarrollo microestructural en estas pastas de cemento mezclado se analizaron mediante difracción de rayos X (XRD), análisis termogravimétrico (TGA) y microscopía electrónica de barrido (SEM). Los resultados revelaron que la adición de cal libre al OPC, junto con metacaolín, condujo a una mayor resistencia a la compresión. La resistencia a la compresión de esta nueva pasta de cemento mezclado alcanzó el 113% y el 112% de la resistencia comprimida de la pasta de OPC pura después de 28 y 90 días de hidratación, respectivamente. Además, este estudio mostró que la mejora se debió al aumento del consumo de Portlandita (CH), la formación de hidrato de aluminosilicato de calcio (CASH) y la reducción de la porosidad en la muestra que contenía cal libre y metacaolín.