Se han sintetizado nuevos compuestos de marco de lantánidos tridimensionales (3D) soportados por un ligando puente de tiocianato y cationes de K, K[Ln(NCS)(HO)](NCS)(HO) (Ln = Dy, Ln = Tb, Ln = Gd). Un estudio de difracción de rayos X de un solo cristal mostró que los tres compuestos eran isoestructurales y cristalizaban en el grupo espacial I 2/a. El ion K forma capas 2D con tiocianatos que están además enlazadas por complejos [Ln(NCS)(HO)] e iones de tiocianato adicionales para generar una interesante estructura de marco 3D. El compuesto muestra un comportamiento de relajación magnética lenta bajo un campo de corriente continua (DC) cero, lo que indica que se comporta como un imán de un solo ion (SIM). Según lo estimado a partir de mediciones magnéticas de CA, la barrera de energía efectiva para la inversión de espín en 1 fue U = 42 cm. También se detectó una relajación lenta de la magnetización bajo un pequeño campo DC externo para 2 y 3 a 1.8 K.