Para abordar la baja selectividad en la conversión electrocatalítica de furfural (FFR) a alcohol furfurílico (FFA) en condiciones alcalinas, se sintetizó un marco organometálico a base de Zn (MBON-2) con una arquitectura jerárquica en forma de flor 3D autoensamblada a partir de nanosheets mediante un método hidrotermal simple. En condiciones óptimas, MBON-2 mostró una selectividad extremadamente alta de FFA (100%) y una alta eficiencia faradaica (FE) del 93.19% a -0.2 V vs. RHE. La espectroscopía de impedancia electroquímica (EIS) reveló las excelentes propiedades de transferencia de electrones y transporte de masa de MBON-2. Además, estudios de espectroscopía infrarroja por transformada de Fourier (FTIR) in situ confirmaron la adsorción de moléculas de FFR en los sitios de Zn y B de MBON-2 durante la hidrogenación electroquímica (ECH) de FFR, proporcionando información clave sobre el mecanismo de hidrogenación. Los numerosos sitios expuestos de B y Zn del MBON-2, así como su robusta estabilidad estructural, contribuyeron a su destacado rendimiento catalítico en la hidrogenación electroquímica (ECH) de FFR. Este trabajo proporciona pautas valiosas para desarrollar catalizadores eficientes a base de Zn para la ECH de FFR.