En el presente trabajo, se combinaron cálculos ab initio y simulaciones de Monte Carlo para investigar el efecto de la funcionalización de los enlaces en la capacidad de almacenamiento de óxido nítrico (NO) de los marcos organometálicos (MOFs). Se investigó la energía de enlace (BE) del óxido nítrico con un conjunto de cuarenta y dos bencenos funcionalizados seleccionados estratégicamente utilizando cálculos de Teoría de Funcionales de Densidad en el nivel de teoría RI-DSD-BLYP/def2-TZVPP. Se encontró que la mayoría de los grupos funcionales (FGs) aumentaron la fuerza de interacción en comparación con el benceno. El sulfato de hidrógeno fenílico (-OSOH) fue el más prometedor entre el conjunto de ligandos, con un aumento del 150%. El enlace orgánico de IRMOF-8 se modificó con los tres grupos funcionales de mejor rendimiento (-OSOH, -OPOH, -SOH). Su capacidad para la adsorción de NO se investigó utilizando simulaciones de Monte Carlo Canónico Grande (GCMC) a una temperatura ambiente y un amplio rango de presiones. Los resultados mostraron un gran aumento en la captura de NO constituyendo los FGs mencionados anteriormente, sugiriendo que son candidatos prometedores para modificaciones en una plétora de materiales porosos.